Research

■　多成分量子力学理論の開発

近年のコンピュータ性能の向上により、量子化学計算はその適用範囲を広げ、これまで未解明であった様々な化学現象・物理現象の本質を次々と明らかにしています。一般的な量子化学計算では、電子に比べて重い原子核の運動は考慮せず、固定された質点としての原子核が作る場の中での電子状態のみを取り扱います。このBorn-Oppenheimer近似に基づいた量子力学計算は、様々な化学現象・物理現象の解明に素晴らしい業績を挙げていますが、一方で原子核の量子効果が重要となる現象を取り扱うことは得意ではありません。

我々は、分子軌道の概念を原子核にまで拡張した多成分量子力学理論（multicomponent molecular orbital法：MC_MO法、multicomponent density functional theory：MC_DFT法）の開発を行ってきました。多成分量子力学理論では、従来の量子化学計算とは異なり、原子核も電子と同様に波動関数として取り扱うことで、同位体原子を含む分子を直接計算することが可能です。近年では、計算精度の向上、多数の分子を含む大規模系への適用、化学反応の解析に向けた理論の拡張を進めています。これらを通して、多成分量子力学理論の適用範囲を広げ、より実用的な計算手法へと発展させることを目指しています。

Selected Papers

M. Hashimoto, T. Ishimoto, M. Tachikawa, T. Udagawa, Int. J. Quantum Chem., 116, 961-970 (2016).

T. Udagawa, T. Tsuneda, M. Tachikawa, Phys. Rev. A, 89, 052519 (2014).

T. Udagawa, M. Tachikawa, Review of Multi-component Molecular Orbital Theory, in Progress in Quantum Chemistry Research, 123-162 (2007).

T. Udagawa, M. Tachikawa, The Journal of Chemical Physics, 125, 244105 (2006).

■　経路積分分子動力学法

一般的な分子動力学計算では、原子核を古典的な粒子として取り扱います。しかし、水素をはじめとする軽い原子核では、零点振動やトンネル効果に由来する量子ゆらぎが無視できず、分子の構造や水素結合、物性に大きな影響を及ぼすことがあります。経路積分分子動力学（Path Integral Molecular Dynamics：PIMD）法は、原子核をバネで繋がれた複数のビーズとして表現することで、有限温度における原子核の量子性を取り入れ、こうした量子ゆらぎが分子や物質の平衡的な性質に及ぼす影響を解析するための計算手法です。

我々は、PIMD法と量子化学計算を組み合わせ、分子や分子集合体、結晶などにおける原子核量子効果の研究を進めています。特に、水素結合構造やプロトンの位置、分子構造の温度依存性、水素と重水素の違いによって生じる同位体効果に着目し、古典的な原子核の取り扱いでは捉えられない化学現象の理解を目指しています。

Selected Papers

K. Nishikawa, H. Tanaka, K. Kuwahata, M. Tachikawa, T. Udagawa, Physical Chemistry Chemical Physics, 28, 8308–8311 (2026).

H. Tanaka, K. Kuwahata, M. Tachikawa, T. Udagawa, The Journal of Chemical Physics, 163, 084501 (2025).

T. Udagawa, H. Tanaka, K. Kuwahata, M. Tachikawa, The Journal of Physical Chemistry A, 128, 2103–2110 (2024).

■　重水素がもたらす同位体効果

同位体とは、原子番号が同じで質量数が異なる原子のことです。高校の化学では、同位体の化学的性質に大きな違いはないと習います。しかし実際には、同位体を置き換えることで、分子の構造や物性、反応性が大きく変化することがあります。特に、もともと軽い水素では、重水素に置き換えた際の質量変化が相対的に大きく、顕著な同位体効果が現れることがあります。近年では、実験技術の進歩と量子化学計算の高精度化により、重水素がもたらす変化への理解が深まり、その性質が積極的に利用されるようになってきています。たとえば、すでに重水素化医薬品や重OLEDが実用化されており、今後も幅広い分野への展開が期待されています。

我々は、多成分量子力学理論やPIMD法をはじめとする量子化学計算を用いて、重水素置換によって生じる変化を分子レベルで解析しています。水素結合、分子構造、化学反応、結晶や材料の物性などを対象に、理論手法の開発で得られた知見を応用計算へと展開し、実験だけでは捉えにくい同位体効果の起源を明らかにすることを目指しています。

Selected Papers

R. Ogasahara, M. Mae, Y. Itabashi, K. Ohkubo, K. Matsuura, H. Shimizu, K. Ban, M. Togami, T. Udagawa, H. Fujioka, M. Kamiya, S. Akai, Y. Sawama, Journal of the American Chemical Society, 147, 15499–15509 (2025).

H. Tanaka, T. Ikawa, H. Sajiki, M. Tachikawa, T. Udagawa, Catalysis Science & Technology, 15, 1434–1438 (2025).

T. Udagawa, H. Tanaka, T. Hirano, K. Kuwahata, M. Tachikawa, M. Baba, U. Nagashima, The Journal of Physical Chemistry A, 127, 894–901 (2023).

M. Itoga, M. Yamanishi, T. Udagawa, Y. Takemoto, H. Naka, Chemical Science, 13, 8744–8751 (2022).